一种提升碳纳米管/聚二甲基硅氧烷纳米复合材料界面热传输的微结构焊接工艺

热管理博览会 2023年12月5日浏览：1129

来源 | Advanced Functional Materials

背景介绍

聚合物基材料由于其优异的灵活性，重量轻，优良的可加工性和低成本的特点，在大功率微电子器件的热管理方面引起了广泛的关注。但是，大多数聚合物具有相对较低的导热系数，范围为0.1至0.5 W/mk。提高聚合物导热性的一种简单而有效的方法是将高导热填料(如金属、陶瓷、碳基材料)掺入聚合物中。碳纳米管，由于其出色的导热性(≈1000-3000 W/mk)，似乎是一种很有前途的导热填料。根据麦克斯韦方程，1 vol%的碳纳米管负载应该会导致聚合物纳米复合材料的导热性增加十倍。然而，碳纳米管增强纳米复合材料的高界面热阻极大地限制了碳纳米管优越导热性的利用，导致导热系数低于理论计算的预期。

一般来说，碳纳米管增强纳米复合材料的界面热阻可分为基体与碳纳米管界面处的热阻和碳纳米管填料之间的热阻。聚合物基体和碳纳米管填料之间的界面热阻归因于它们的声子谱的巨大不匹配，这是难以消除的。界面焊接是提高聚合物纳米复合材料导热性能的一种有效方法。例如，碳化聚酰亚胺(PI)焊接的3D石墨烯骨架的导热性提高了两倍。在我们之前的工作中，石墨层焊接的3D碳纳米管网络由于在结处有效的声子和应力传递而显示出大大改善的导热性。通过界面焊接，还观察到氮化硼和碳化硅纳米线网络的导热性显著增强。然而，目前仍然缺乏对于界面声子传输机理的深入研究。

成果掠影

近期，天津大学封伟教授、香港理工大学沈曦教授和香港中文大学（深圳）郑庆彬教授联合采用实验与分子动力学模拟相结合的方法，系统研究了界面焊接对CNT增强聚合物纳米复合材料导热性能的影响。该文报道了一种界面焊接策略来构建三维导热网络(GS-w-CNT)。值得注意的是，获得的GS负载为4.75% wt%的GS-w-CNT /聚二甲基硅氧烷(PDMS)纳米复合材料保持了5.58 W/mk的高导热系数，与纯CNT/PDMS纳米复合材料相比，提高了410%。利用分子动力学模拟分析了界面焊接对传热行为的影响，发现GS焊接程度对降低GS-w-CNT结构中的声子散射和CNT界面处的界面热阻都有重要作用。这种独特的焊接策略为优化填料增强聚合物纳米复合材料的热传输性能提供了新的途径，促进了其在下一代微电子器件中的应用。研究成果以“An innovative graphene-based phase change composite constructed by syneresis with high thermal conductivity for efficient solar-thermal conversion and storage”为题发表于《Advanced Functional Materials》。

图文导读

图1.a) GS-w-CNT/PDMS制备工艺示意图，b-e)碳纳米管网络在0 wt%， 1.2 wt%， 2.54 wt%和4.75 wt% GS载荷下的形态。

图2.a - d)原始碳纳米管网络的TEM图像a)和焊接了1.2 wt% b)， 2.54 wt% c)和4.75 wt% d) GS的碳纳米管网络，e) GS-w-CNT高分辨率图像，f) GS-w-CNT的FFT衍射图。碳纳米管网络和焊接GS载荷为4.75%的碳纳米管网络的拉曼光谱g)和x射线衍射图h)，i,j)低i)和高j)倍率下，GS-w-CNT在PDMS中的分布形态，k) PDMS中焊接碳纳米管结的高分辨率形貌。

图3.a)不同GS-w-CNT含量的GS-w-CNT/PDMS纳米复合材料的导热系数(黑色表示原始CNT/PDMS)，b)三维网状填料对聚合物复合材料导热性能的比较，c)不同GS-w-CNT含量的GS-wCNT/PDMS纳米复合材料的导热效率(黑色表示原始CNT/PDMS)，d)碳纳米管网络中GS焊接后热输运增强机理示意图。